溝口研究室の研究目的

“物質の構造機能相関を解明し物質設計を実現する”

物質開発には膨大な時間と労力が費やされてきました．しかし社会がダイナミックかつ
スピーディーに変化し続けており，これまで以上に正確で迅速な物質開発が今求められて
います．原子・電子構造と機能発現との相関性を理解して物質設計を実現することが出来れば
物質開発を飛躍的に加速させることができます．そのような物質設計を実現するためには，
機能発現を担っている局所領域の原子を直視してその電子状態を計算し，さらに得られた
結果から機能発現のメカニズムや法則を解明する必要があります．
溝口研究室では第一原理計算，情報科学手法(機械学習)，原子分解能計測(STEM-EELS)を
駆使して『物質設計の実現』を目指して研究を行っています．

 

溝口研究室では以下のような研究テーマに取り組んでいます．
 

マテリアルズインフォマティクスを活用した材料研究
近年，第4のパラダイムとしてデータ科学が注目を集めており，データ科学を物質研究に利用する
「マテリアルズインフォマティクス」は世界的に研究が進んでいます．本研究室では情報科学手法
（インフォマティクス）を利用して人工知能を構築し以下の研究テーマに取り組んでいます．
　１）界面構造を高速に決定する手法の開発
　２）界面物性を予測する手法の開発
　３）スペクトル解析と機械学習を組み合わせた物性計測手法の開発
　４）励起状態を高速計算する人工知能技術の開発
　５）表面物性を事前予測する手法の開発
例えば，我々の手法を用いることで22年かかる計算をわずか3時間で終えることも可能です．また，
人工知能技術を利用することで，これまで専門の研究者でも得ることが出来なかった新たな知見を
得ることにも成功しております．

キーワード：マテリアルズインフォマティクス，データ駆動型，人工知能，界面，表面，スペクトル

"Learning excited states from ground states by using an artificial neural network
S. Kiyohara, M. Tsubaki, and T. Mizoguchi, npj Comp. Mater., 6 (2020) 68-1-6. here
"(Invited Review) Machine learning applications for ELNES/XANES "
T. Mizoguchi and S. Kiyohara, Microscopy 69 (2020) 92-109. here
"Prediction of interface structures and energies via virtual screening"
S. Kiyohara, H. Oda, T. Miyata, and T. Mizoguchi, Science Adv., 2 (2016) e1600746-1-7. here

ガラス・液体・気体・ソフトマテリアルの原子分解能計測
ガラスや液体，気体，ソフトマテリアルは日常生活や産業活動において幅広く用いられています．
それらの物質群の物性は，局所的な原子構造の乱れや動的挙動の変化によって生じますが，
構造が複雑なため局所構造解析が非常に困難です．
本研究室では，透過型電子顕微鏡法を駆使してガラス・液体・気体・ソフトマテリアルを
高い空間分解能で解析する手法の開発と実材料への応用を行っております．これまでに
液体の中の原子一つ一つの挙動を実空間で観察したり，気体分子の動的挙動を高い空間分解能で
観察したり，ガラス中の高温相分離現象を実空間・実時間で定量的に解明することに成功しています．

キーワード：ガラス，イオン液体，電解質，燃料電池，界面活性剤，ソフトマテリアル，気体

"Revealing Spatial Distribution of Al-Coordinated Species in a Phase-Separated Aluminosilicate Glass by STEM-EELS"
K. Liao, A. Masuno, A. Taguchi, H. Moriwake, H. Inoue, and T. Mizoguchi,  J. Phys. Chem. Lett., 11 (2020) 9637–9642. here

"In situ observation of the dynamics in the middle stage of spinodal decomposition of a silicate glass via scanning transmission electron microscopy"
K. Nakazawa, S. Amma, and T. Mizoguchi,  Acta Mater. 200 (2020) 720-726. here

"Real-space analysis of diffusion behavior and activation energy of individual monatomic ions in a liquid"
T. Miyata, F. Uesugi, and T. Mizoguchi,  Science Advances, 3 (2017)  e1701546-1-5. here 

"Estimation of the molecular vibration of gases using electron microscopy"
H. Katsukura, T. Miyata, M. Shirai, H. Matsumoto, and T. Mizoguchi, Scientific Reports, 7 (2017), 16434-1-9. here 

"An estimation of molecular dynamic behaviour in a liquid using core-loss spectroscopy"
Y. Matsui, K. Seki, A. Hibara, T. Mizoguchi, Scientific Reports, 3 (2013) 3503-1-7. here

 

 内殻電子励起スペクトルの第一原理計算法の確立

電子線エネルギー吸収端近傍微細構造（ELNES）およびX線吸収端微細構造（XANES）は
ともに内殻電子が非占有軌道に遷移した際に生じる内殻励起スペクトルです．ELNESと
XANESは高い空間分解能と時間分解能，検出感度を有する強力な材料分析法ですが，
スペクトルの解釈には第一原理計算によるスペクトルの理論計算が不可欠です．
本研究室ではELNES/XANESの理論計算法の開発に取り組み，現在は「全構造・
全元素・全吸収端の理論計算法の確立」に向けた研究を行っております．
キーワード：内殻電子励起分光，ELNES，XANES，一粒子，エキシトン，多電子

"Basics and Applications of ELNES calculation" [Invited Review]
H. Ikeno and T. Mizoguchi, Microscopy, 66 (2017) 305–327.

"Excitonic, vibrational, and van der Waals interactions in electron energy loss spectroscopy"[Invited Manuscript]
T. Mizoguchi, T. Miyata, and W. Olovsson, Ultramicroscopy, 180 (2017) 93-103.

"Strong excitonic interactions in the oxygen K-edge of perovskite oxides"
K. Tomita, T. Miyata, W. Olovsson, and T. Mizoguchi, Ultramicroscopy, 178 (2017) 105-111.

"Core–Excitonic Interaction in Sodium L2,3 Edge Structure Investigated Using the Bethe-Salpeter Equation"
K. Tomita, T. Miyata, W. Olovsson, and T. Mizoguchi, J. Phys. Chem. C, 120 (2016) 9036-9042. 

"Theoretical ELNES: one particle and many particle calculations"[Invited Review]
T. Mizoguchi, W. Olovsson, H. Ikeno, and I. Tanaka, Micron 41 (2010) 695–709 

 

 

「究極の分析法」による原子分解能材料解析

球面収差走査透過型電子顕微鏡（STEM）と電子線エネルギー損失分光法（EELS）を
組み合わせることにより原子分解能で物質の原子・電子構造に関する情報を取得でき，
「The Ultimate Analysis（究極の分析法）」と称されるほど強力な材料解析法です．
本研究室ではそのような「究極の分析法」を人工超格子や光ファイバー等への先進材料へ
適用し，物質設計を確立することを目指した研究を行っております．
キーワード：非晶質材料，人工超格子，Liイオン電池正極材料，太陽電池材料

"Controlling interface intermixing and property of SrTiO3 based superlattices"
T. Mizoguchi, H. Ohta et al., Adv. Funct. Mater. 21, (2011) 2258–2263.

"Atomic Scale Identification of Individual Lanthanide Dopants in Optical Glass Fiber"
T. Mizoguchi et al., ACS Nano, 7 (2013) 5058-5063.

"Site dependence and Peak assignment of YBa2Cu3O7 O-K ELNES"
T. Mizoguchi et al.,Phys. Rev. B, 77 (2008) 024504-1-5.

 

発電材料および蓄電材料における構造機能相関の理解

結晶界面は電気的・機械的な物性に影響を与えます．本研究室では第一原理計算と
STEM，分光法を複合利用し，太陽電池材料や機能材料の界面構造を決定するとともに
機能との相関性を明らかにしております．太陽電池材料や燃料電池材料などに対して
第一原理計算と原子分解能計測を実施し，その構造を明らかにするだけでなく，構造と
機能との相関性を理解することをめざした研究を行っております．

キーワード：太陽電池材料，燃料電池材料

"Defect formation energetics at the grain boundary in CuInSe2 using first-principles calculations"
H. Yamaguchi and T. Mizoguchi, J. Ceram. Soc. Jpn, 122 (2014) 469-472. 

"The atomic structure, band gap, and electrostatic potential at the (112)[1-10] twin grain boundary of CuInSe2"
H. Yamaguchi, H. Hiramatsu, H. Hosono, and T. Mizoguchi, Appl. Phys. Lett., 104, 153904-1-5 (2014). 

"A valence state evaluation of a positive electrode material in a Li-ion battery with first-principles K- and L-edge XANES spectral simulations and resonance photoelectron spectroscopy"
K. Kubobuchi, M. Mogi, M. Matsumoto, T. Baba, C. Sato, T. Yamamoto, T. Mizoguchi, H. Imai, J. Appl. Phys., 120, 142125-1-13 (2016)

"Mn L2,3-edge X-ray absorption spectroscopic studies on charge-discharge mechanism analysis of Li2MnO3"
K. Kubobuchi, H. Ikeno, M. Mogi, I. Tanaka, H. Imai, and T. Mizoguchi
Appl. Phys. Lett., 104 (2014) 053906-1-4. 

 

先進材料における格子欠陥形成とダイナミクス
近年の演算速度の飛躍的な向上により，数百原子からなる系の電子状態計算をパラメーター
を用いない第一原理で行うことが可能になりつつあります．本研究室ではそのような最新の
第一原理計算を用い，先進材料における欠陥，ドーパント，表面，界面等の格子欠陥について
その形成挙動とダイナミクスに関する研究を行ってます．
キーワード：ペロブスカイト型酸化物，セラミックス，半導体

"First-principles study on migration mechanism in SrTiO3"
T. Mizoguchi, N. Takahashi, HS. Lee, Appl. Phys. Lett. 98 (2011) 091909 

"Defect energetics in LaAlO3 polymorphs: A first principles study"
T. Yamamoto and T. Mizoguchi , Phys. Rev. B, 86 (2012) 094117. 

"The influence of neighboring vacancies and their charge state on the atomic migration of LaAlO3"
T. Yamamoto and T. Mizoguchi , Appl. Phys. Lett., 102 (2013) 211910-1-4.